E' difficile risponderti senza sapere cosa contribuisce a creare quei 350 Gb, ma in linea di massima direi che la risposta è no.
La Libreria di iMovie comprende tutto quello che hai importato per creare i vari progetti, per cui se vuoi mantenere quei progetti riapribili devi lasciare tutte le risorse che servono. Quello che potresti forse fare, all'interno di ogni singolo progetto, è di cancellare ogni elemento che poi nel montaggio non hai utilizzato, ma a meno che tu non abbia avuto nelle importazioni un atteggiamento esagerato, mettendo dentro al programma tutto il girato quando magari te ne bastava 1/5 avendolo scelto prima, diventa difficile fare questa scrematura senza correre il rischio di togliere qualcosa che in futuro potrà servirti.
La soluzione più semplice secondo me è di prenderti un SSD esterno con connessione USB 3 o superiore e poi sposti tutta la Libreria e i materiali video in genere lì sopra.